Elementaranalyse aktueller Dentalmaterialien hinsichtlich möglicher Berylliumgehalte

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 19119 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die Exposition gegenüber Beryllium (Be) kann zu Lungenerkrankungen wie der chronischen Berylliumerkrankung (CBD) führen. Diese Berufskrankheit tritt bei Zahntechnikern häufiger auf als bei der nicht exponierten Bevölkerung. Obwohl die meisten Hersteller angeben, dass Dentalmaterialien Be-frei sind, wirft diese Verbreitung die Frage auf, ob die Materialien völlig frei von Be-Spuren sind. Ziel der vorliegenden Studie war es daher, die Elementzusammensetzung einer breiten Palette kommerziell erhältlicher Dentalmaterialien, die häufig von Dentallabors verwendet werden, mit Schwerpunkt auf Be zu analysieren. Proben von 32 verschiedenen Materialien wurden gesammelt und mittels induktiv gekoppelter plasmaoptischer Emissionsspektrometrie (ICP-OES) und Röntgenfluoreszenzspektroskopie analysiert. Die Ergebnisse zeigten, dass der Be-Gehalt in allen einbezogenen Proben unterhalb der Bestimmungsgrenze lag (< 0,00005 Masse-%). Daher kann der Schluss gezogen werden, dass mögliche Spuren von Be in Dentalmaterialien von geringer klinischer Relevanz waren. Die Exposition von Zahntechnikern gegenüber alternativen Be-Quellen sollte weiter untersucht werden.

Beryllium (Be) ist ein chemisches Element und ein natürlich vorkommendes Leichtmetall, das industrielle Anwendung in der Elektronik, Luft- und Raumfahrt sowie Verteidigungsausrüstung findet1,2,3. In der Zahnheilkunde wird Be in Nickel-Chrom-4,5-Legierungen mit Gehalten von bis zu 2,05 Masse-%6 zur Herstellung prothetischer Rekonstruktionen eingesetzt. Be verringert die Schmelztemperatur, verringert die Oberflächenspannung und erhöht die Bindungsstärke zwischen Metallen und Keramik7. Darüber hinaus verbessert es die Gießbarkeit und das Polieren von NEM-Legierungen.

Die Herstellung und Verarbeitung von Be-haltigen Materialien ist hochgiftig und die Arbeiter sind dem Einatmen von Be-Partikeln, -Dämpfen oder -Lösungen ausgesetzt8. Eine kurze Exposition kann zur Entwicklung einer seltenen Erkrankung namens akuter Berylliose9 führen, während ein längerer Kontakt zu einer Be-Sensibilisierung (BeS)10 und einer chronischen Be-Krankheit (CBD), auch bekannt als chronische Berylliose10,11, führen kann. In einer offiziellen Stellungnahme der American Thoracic Society wurde die Prävalenz von BeS auf 0,9 bis 14,6 % und von CBD auf 0,0 bis 7,8 % geschätzt1. BeS stellt eine immunologisch vermittelte Reaktion auf das metallische Element ohne Anzeichen einer Krankheit dar, während CBD als unheilbare berufsbedingte Lungenerkrankung gilt und häufig fälschlicherweise mit Sarkoidose oder einer anderen granulomatösen Lungenerkrankung diagnostiziert wird10. Zu den Symptomen von CBD zählen Husten, Atemnot, Müdigkeit, Fieber, Nachtschweiß und Gewichtsabnahme3,8 mit der Möglichkeit, dass es zu einem Verlust der Atemfunktion kommt12. Eine berufsbedingte Exposition gegenüber Be in der Vorgeschichte, ein positiver Beryllium-Lymphozyten-Proliferationstest (BeLPT) und eine bioptische Untersuchung, die eine granulomatöse Entzündung der Lunge bestätigt, gelten als Anzeichen für die endgültige Diagnose von CBD1. Die Inkubationszeiträume können bis zu drei Jahrzehnte dauern13. Aufgrund der verfügbaren Beweise für Karzinogenität beim Menschen und des Risikos, bei beruflicher Exposition an Lungenkrebs zu erkranken, wurden Be und Be-Verbindungen von der Internationalen Agentur für Krebsforschung14 auch als Karzinogene der Kategorie 1 eingestuft.

Als Folge der erhöhten beruflichen Exposition gegenüber Be in Dentallaboren scheinen Zahntechniker einem höheren Risiko ausgesetzt zu sein, hauptsächlich an CBD zu erkranken8,15,16,17,18. Um die Arbeitnehmer zu schützen, hat die Arbeitsschutzbehörde kürzlich einen neuen Grenzwert von 0,2 µg Be pro Kubikmeter Luft für eine Expositionsdauer von acht Stunden oder von < 2 µg Be pro Kubikmeter Luft für mehr als 15 Stunden festgelegt min18. Gemäß der aktuellen ISO-Norm für festsitzenden und herausnehmbaren Zahnersatz (ISO 22674:2016) beträgt der Grenzwert für Be in metallischen Werkstoffen 0,02 % (Massenanteil)19. Die Exposition gegenüber Be gilt als ursächlicher Faktor für die Entwicklung von CBD und es bleibt unklar, warum Zahntechniker stärker betroffen sein könnten. Daher zielte die vorliegende Studie darauf ab, die Elementzusammensetzung häufig verwendeter Dentalmaterialien zu bestimmen und die genaue Menge an Be zu bestimmen. Einbezogen wurden sowohl Nichtedelmetall- als auch Edelmetalllegierungen, die zur Herstellung prothetischer Rekonstruktionen verwendet werden. Darüber hinaus wurden verschiedene Arten von Dentalkeramiken, Titanlegierungen, Polymethylmethacrylat (PMMA), Polyetheretherketon (PEEK) und Polycarbonat analysiert. Die optische Emissionsspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP-OES) stellt eine hochempfindliche Analysetechnik mit einer breiten Elementabdeckung dar und wurde in der vorliegenden Studie angewendet.20,21 Die Nullhypothese bei der Konzeptualisierung der Studie ging davon aus, dass bewertete Materialien Spuren von Be enthalten.

Die analytischen Arbeiten wurden vom Institut für Angewandte Materialien – Angewandte Materialphysik des Karlsruher Instituts für Technologie (KIT), Eggenstein-Leopoldshafen, Deutschland, durchgeführt. Der Studienvorschlag für eine Zusammenarbeit zwischen der Abteilung für Prothetische Zahnheilkunde und Klinik für Pneumologie der Albert-Ludwigs-Universität Freiburg und dem KIT wurde 2020 von der Karlsruher Nano Micro Facility genehmigt und angenommen.

In der vorliegenden Untersuchung wurden vier unedle (Co-Cr) und fünf edle (Au) Legierungen bewertet. Darüber hinaus wurden sieben ZrO2-basierte Keramiken, zwei Feldspatkeramiken, eine Lithium-Disilikat-Glaskeramik (Li2Si2O5), eine Nano-Fluorapatit-Glaskeramik und ein Nano-Hybrid-Komposit zur Verblendung einbezogen. Darüber hinaus wurden fünf implantatgetragene Abutments aus Titan oder ZrO2, drei PMMA-basierte Materialien, ein Polycarbonat und ein PEEK untersucht. Die ausgewerteten Proben stellten eine Auswahl der am häufigsten verwendeten Materialien für jede Kategorie in zwei deutschen Dentallaboren dar, die die Proben für die Elementaranalyse zur Verfügung stellten. Eine Übersicht über die untersuchten Materialien sowie deren Handelsnamen und Artikelnummer finden Sie in Tabelle 1.

Die Proben wurden entsprechend ihrer unterschiedlichen chemischen Zusammensetzung in sieben verschiedene Gruppen eingeteilt. In Tabelle 2 sind für jede Gruppe die präanalytischen Vorbereitungen und der chemische Aufschluss beschrieben.

Jede Probenlösung wurde je nach Konzentration der verschiedenen Elemente mehrmals verdünnt. Anstelle volumetrischer Verdünnungsmethoden wurden die Probenlösung und das Reinstwasser gewogen (XP 205, Mettler-Toledo, Gießen, Deutschland). Die Analyse der Elemente wurde mit vier verschiedenen Kalibrierungslösungen und einem internen Standard (Sc) von ICP-OES (iCAP 7600 ICP-OES Duo, Thermo Fisher Scientific Inc., Waltham, MA, USA) durchgeführt (Tabelle 3). Für Be wurde die Lösung ggf. Matrix angepasst (Ti, Co, Cu, Zr, Mo, Pd, In, W, Pt, Au). Der Bereich der Kalibrierlösungen erstreckte sich von 0,0005 bis 0,01 mg/l. Für die Berechnung wurden ein bis drei Wellenlängen von Be verwendet.

Alle Proben wurden semiquantitativ mittels Röntgenfluoreszenzspektroskopie (RFA) (Pioneer S4, Bruker AXS, Karlsruhe, Deutschland) anhand verschiedener universeller Kalibrierungen analysiert, abhängig vom Material der Proben (Metall, Oxid usw.).

Die zertifizierten ICP-Kalibrierungslösungen (Aesar, Thermo Fisher (Kandel) GmbH, Karlsruhe, Deutschland, CPAChem, Bogomilovo, Bulgarien) wurden mit einer anderen zertifizierten ICP-Lösung eines anderen Herstellers (Agilent, Waldbronn, Deutschland; Merck, Darmstadt, Deutschland) kontrolliert. Die Wiederfindung dieser Standards in Matrix-angepassten Lösungen lag zwischen 95 und 105 %.

Die Ergebnisse der Elementaranalyse werden in den Tabellen 2, 3, 4, 5 und 6 als Mittelwert, Standardabweichung (SD) und Messunsicherheit (±) beschrieben. Bei den Daten zu den Oxiden handelt es sich um semiquantitative Ergebnisse, die mit RFA anhand einer universellen Kalibrierung ermittelt wurden. Die Ergebnisse wurden auf 100 normalisiert.

Detaillierte Ergebnisse der ICP-OES-Elementaranalyse sind in den Tabellen 4, 5, 6, 7 und 8 dargestellt.

Die Bestimmungsgrenze von Be in der ICP-OES-Analyse liegt bei 0,1 mg/kg (Tabelle 4). Dieser Be-Gehalt konnte in keiner Probe einer unedlen Dentallegierung gemessen werden. In allen untersuchten Proben war Co der Hauptbestandteil, gefolgt von Cr. Heraenium PW (15,9 Massen-%) und Remanium Star (9,6 Massen-%) sind die einzigen, die W enthalten; Heranium PW wies den höchsten Fe-Gehalt auf (4,2 Massen-%).

Der Hauptbestandteil aller Edelmetalllegierungen war Au (50,8–84,6 Masse-%; Tabelle 5). Maingold EH und Bio Maingold SG enthielten auch Cu, Ag und Pt, während in Bio Herador GG das zweite Hauptelement neben Au Pt war. Heraloy G wies den höchsten Anteil an Pd (35,9 Masse-%) und Ecobest den höchsten Anteil an Ag (29,1 Masse-%) auf. Be wurde in keiner der untersuchten Edelmetalllegierungsproben bestimmt (Bestimmungsgrenze 0,04 mg/kg).

Die Daten der drei am häufigsten vorkommenden Elemente sind semiquantitativ und werden mit RFA anhand einer universellen Kalibrierung bestimmt. Die Konzentrationsangaben können zwischen mehr als 25 und < 5 % variieren. Die Ergebnisse wurden auf 100 normiert. Die Konzentration der getesteten Oxidkeramiken lag unterhalb der Messgrenze von 0,5 mg/kg (Tabelle 6). Alle untersuchten Oxidkeramiken hatten einen Zr-Gehalt zwischen 66,1 und 68 Masse-%. Y war in allen Proben enthalten und DD CubeX2® ML (7,6 Masse-%) wies den höchsten Gehalt auf. Darüber hinaus wurde in allen Proben Hf, das zur Gruppe der Schwermetalle gehört, in Konzentrationen zwischen 1,29 und 1,55 Massen-% nachgewiesen.

Für die Oxidkeramik wurden semiquantitative Ergebnisse mit RFA im Vergleich zu einer universellen Kalibrierung erhalten. Die Konzentrationsangaben können bei Konzentrationen < 5 % um mehr als 100 % schwanken und die Ergebnisse wurden auf 100 normiert. Keine der ausgewerteten Proben enthielt Be (Bestimmungsgrenze < 0,2 mg/kg) (Tabelle 7). IPS e.max Press enthielt 76 Masse-% SiO2, während IPS e.max Ceram 49,1 Masse-% SiO2 mit einem höheren Gehalt an ZrO2 (9,49 Masse-%) im Vergleich zu den anderen Gruppen enthielt. Gradia™ Plus ist der einzige untersuchte Nano-Hybrid-Verbundwerkstoff, der BaO (41,3 Massen-%) enthält, den zweitgrößten Bestandteil in diesem Material nach SiO2 (49,8 Massen-%).

Die Elementaranalyse der Implantatabutments zeigte, dass das SIC-Standardabutment und das cara i-abutment ® Titan eine ähnliche Elementzusammensetzung aufwiesen (Tabelle 8). Beide bestanden aus etwa 90 Masse-% Ti, 4 Masse-% V und 6 Masse-% Al. Es wurde gemessen, dass das RN Variobase-Abutment zu 100 Masse-% aus Ti besteht (mit einer Standardabweichung von 0,5 Masse-% und einer Messunsicherheit von 2,4 Masse-%). Die Werte für Al, Ti und V lagen unterhalb der jeweiligen Nachweisgrenze. Daher lag ein möglicher Be-Gehalt bei allen ausgewerteten Proben unterhalb der Nachweisgrenze.

Die Analyse der drei PMMA-, eines PEEK- und eines Polycarbonatmaterials ergab für alle ausgewerteten Proben einen Be-Gehalt < 0,08 mg/kg (Tabelle 9).

Das Ziel dieser Studie war es, mehrere derzeit verwendete Dentalmaterialien hinsichtlich ihres möglichen Be-Gehalts zu untersuchen. Nach unserem besten Wissen wurde in keiner Studie eine Elementaranalyse zum Nachweis von Be unter Verwendung eines vergleichbar breiten Spektrums verschiedener Dentalmaterialien durchgeführt, darunter Edelmetall- und Nichtedelmetalllegierungen, Keramik, PMMA, PEEK und Polycarbonat. Wichtig ist, dass aufgrund der niedrigen Arbeitsplatzgrenzwerte (0,2 mg Be/m3 Luft) eine sehr empfindliche Methode zur Bestimmung der Be-Konzentration im Ultraspurenbereich erforderlich ist.

Be wurde in den letzten Jahrzehnten häufig zur Herstellung von Dentalgeräten eingesetzt22,23. Bisher gilt die Be-Exposition als „eine moderne industrielle Gefahr“24, die zu Sensibilisierung und CBD, einer chronischen Lungenerkrankung, führen kann2. Ein Schlüsselfaktor für den Umgang mit CBD ist die Vermeidung arbeitsplatzbezogener und umweltbedingter Be-Exposition25. Frye et al. beschrieb eine Gruppe von Arbeitern in einer Branche, die nicht direkt mit der Be-Verarbeitung zusammenhängt und an BeS litt, die durch die hohen Be-Werte im Betonstaub verursacht wurde25. Um das Risiko von Atemwegserkrankungen zu reduzieren, sind entsprechende Schutzausrüstung und vorbeugende Maßnahmen zwingend erforderlich. Darüber hinaus sollten routinemäßige medizinische Untersuchungen wie bei anderen hochexponierten Arbeitnehmerkategorien durchgeführt werden. Obwohl die Be-Exposition am Arbeitsplatz von der Occupation Health and Safety Administration streng reguliert wird, ist die Kontrolle schwierig26. Zahntechniker haben ein höheres Risiko, berufsbedingte Atemwegserkrankungen wie Pneumokoniose zu entwickeln, die durch Staubexposition beim Umgang mit Dentalmaterialien verursacht werden27,28,29,30. Trotz der zunehmenden Verwendung von Be-freien Materialien scheinen sie im Vergleich zu nicht exponierten Arbeitnehmern immer noch eine Bevölkerungsgruppe mit einem höheren Risiko für Be-assoziierte Störungen darzustellen17,31. Darüber hinaus wird der Begriff „frei von Beryllium“ zwar von mehreren Herstellern zur Bezeichnung ihrer Dentalprodukte verwendet, der Konzentrationsschwellenwert für die Definition eines Materials als „frei“ von Be ist jedoch noch nicht definiert. Weitere Forschungsgruppen zielten darauf ab, die Menge an Be zu ermitteln, die in Dentalmaterialien enthalten ist. Alkmin et al. untersuchten die mikrostrukturellen Eigenschaften von acht im Handel erhältlichen Ni-Cr-Legierungen6. Die Proben wurden mit einem induktiv gekoppelten Plasmaspektrometer (ICP-OES) analysiert. Von den acht untersuchten Legierungen wiesen fünf Be-Spuren von bis zu 2,05 Masse-% auf und in zwei dieser Fälle wurde der Be-Gehalt vom Hersteller nicht angegeben.

Für die ICP-Elementaranalyse gibt es unterschiedliche Methoden. Einerseits beruht die Massenspektrometrie mit induktiv gekoppeltem Plasma auf einer Hochtemperatur-Ionisationsquelle gepaart mit einem Massenspektrometer. Nach der Zerstäubung werden die Proben zerstäubt und Ionen für die Massenanalyse erzeugt20,21. Andererseits basiert die ICP-OES-Technologie auf der Lichtübertragung bei bestimmten Wellenlängen durch Atome, die sich auf ein niedrigeres Energieniveau bewegen. Elementtyp und -konzentration werden anhand der Position und Intensität der Photonenstrahlen berechnet. Alle analytischen Untersuchungen dieser Studie wurden mit ICP-OES durchgeführt, was eine präzise Multielementverfolgung mit hoher Empfindlichkeit und niedrigen Nachweisgrenzen ermöglicht.

Innerhalb der Quantifizierungsgrenzen der angepassten Methode lagen die Be-Spuren je nach analysierter Materialgruppe zwischen unter 0,000004 und 0,00005 Masse-%. Basierend auf diesen Analysen, die im Ultraspurenbereich durchgeführt wurden, kann festgestellt werden, dass Spuren von Be in den ausgewerteten Proben keine klinische Bedeutung haben. Daher muss die Nullhypothese der vorliegenden Untersuchung, die davon ausgeht, dass Spuren von Be in den untersuchten Dentalmaterialien enthalten sind, zurückgewiesen werden. Be wurde in den untersuchten Materialien nicht gefunden, weitere unabhängige Studien sollten sich jedoch mit der Elementzusammensetzung der verwendeten Dentalmaterialien befassen und sich dabei auf Schwermetalle konzentrieren. Ein umfassendes Verständnis der Gesundheitsrisiken und die Entwicklung von Strategien zur Minimierung der beruflichen Gefährdung sollten kontinuierlich angestrebt werden.

Diese Ergebnisse werfen jedoch weitere Fragen hinsichtlich der erhöhten Prävalenz von Be-assoziierten Störungen bei Zahntechnikern und einer evidenzbasierten Erklärung auf. Erstens wurden einige der Studien vor mehreren Jahren durchgeführt8,15,32 und die Feststellung von Gesundheitsgefahren sowie die daraus resultierenden Beschränkungen könnten dazu geführt haben, dass die Hersteller die Materialzusammensetzungen geändert haben. Zweitens stellen die analysierten Proben trotz des groß angelegten Screenings nur einen minimalen Bruchteil der derzeit in Dentallaboren verwendeten Materialien dar. Abschließend ist auch zu berücksichtigen, dass diese Studie nur Materialien umfasste, die in deutschen Dentallaboren verwendet wurden, während die neuesten Artikel, die die Prävalenz von Be-assoziierten Erkrankungen bei Zahntechnikern beschreiben, in anderen Ländern ausgewertet wurden17,31,33. Trotz der Analyse einer großen Probenmenge mit mehreren empfindlichen Methoden weist diese Studie einige Einschränkungen auf, darunter die Beschränkung des geografischen Gebiets auf Deutschland und auf bestimmte Materialtypen. Analoge Bewertungen sollten in zukünftigen Untersuchungen berücksichtigt werden, die eine breitere Gruppe von Materialien und verschiedene Länder umfassen.

Basierend auf der beschriebenen Elementaranalyse können folgende Schlussfolgerungen gezogen werden:

Die angewandte ICP-OES-Methode ermöglichte eine hochempfindliche Elementaranalyse im Ultraspurenbereich.

Bei allen ausgewerteten Proben lag die Konzentration unterhalb der jeweiligen Bestimmungsgrenze (< 0,00005 Masse-%).

Weitere Studien sind erforderlich, um den Be-Gehalt in derzeit kommerzialisierten Dentalmaterialien zu beurteilen.

Alle während dieser Studie generierten oder analysierten Daten sind in diesem veröffentlichten Artikel enthalten.

Chronische Beryllium-Krankheit

Beryllium-Lymphozyten-Proliferationstest

3 Yttriumstabilisierter tetragonaler Zirkonoxid-Polykristall

4 Yttriumstabilisierter tetragonaler Zirkonoxid-Polykristall

5 Yttriumstabilisierter tetragonaler Zirkonoxid-Polykristall

Seien Sie sensibilisierend

Induktiv gekoppeltes Plasma

Induktiv gekoppelte plasmaoptische Emissionsspektrometrie

Polyetheretherketon

Polymethylmethacrylat

Röntgenfluoreszenzspektroskopie

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Die Autoren danken ZTM Ulrich Lamott (Lamott Zahntechnik GmbH, Emmendingen, Deutschland) und ZTM Wolf Woerner (Labor Woerner GmbH, Freiburg, Deutschland) für ihre Unterstützung dieser Untersuchung durch die freundliche Bereitstellung der untersuchten Proben.

Open-Access-Förderung ermöglicht und organisiert durch Projekt DEAL.

Diese Autoren haben gleichermaßen beigetragen: F. Burkhardt und S. Pieralli.

Abteilung für Prothetische Zahnheilkunde, Medizinische Fakultät, Medizinisches Zentrum, Zentrum für Zahnmedizin, Universität Freiburg, Freiburg, Deutschland

F. Burkhardt, S. Pieralli, G. Wemken, C. Wesemann & BC Spies

Institut für Angewandte Materialien, Angewandte Materialphysik (IAM-AWP), Karlsruher Institut für Technologie (KIT), Eggenstein-Leopoldshafen, Deutschland

T. Bergfeldt

Medizinische Fakultät, Medizinisches Zentrum – Klinik für Beatmungsmedizin, Universität Freiburg, Freiburg, Deutschland

D. Stolz

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BCS, FB und SP konzipierten die Ideen; FB und SP haben die Daten gesammelt; TB analysierte die Daten; FB und SP leiteten das Schreiben; BCS, CW, GW, TB und DS überarbeiteten und genehmigten das Manuskript; CW und GW stellten die Ressourcen zur Verfügung; BCS und DS überwachten die Forschung.

Korrespondenz mit S. Pieralli.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Burkhardt, F., Pieralli, S., Bergfeldt, T. et al. Elementaranalyse aktueller Dentalmaterialien hinsichtlich möglicher Berylliumgehalte. Sci Rep 12, 19119 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-21068-9

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Eingegangen: 21. Juni 2022

Angenommen: 22. September 2022

Veröffentlicht: 09. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-21068-9

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